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基本信息
| 中文名 | |
| 外文名 | heavy element |
定義
特點(diǎn)
由于重元素體系比較大，電子結(jié)構(gòu)體系復(fù)雜，一直以來都是物理化學(xué)等相關(guān)科學(xué)研究上的熱點(diǎn)和難點(diǎn)。尤其是近幾十年發(fā)展起來過渡族金屬有機(jī)化合物的研究更是當(dāng)今化學(xué)的前沿領(lǐng)域之一。自50年代初合成出二茂鐵以來，各種新的過渡金屬有機(jī)化合物如雨后春筍般不斷涌現(xiàn)，而且經(jīng)久不衰。大量論文和報(bào)道也體現(xiàn)了過渡金屬有機(jī)化合物的研究的熱度。進(jìn)一步發(fā)展過渡金屬有機(jī)化合物的研究不僅具有重要的科學(xué)意義，而且對于開辟新能源、發(fā)現(xiàn)新型化學(xué)反應(yīng)、開發(fā)新藥物以及對于環(huán)境保護(hù)等都至關(guān)重要。
重元素體系的相對論效應(yīng)
重元素體系的一個(gè)重要研究要點(diǎn)是相對論效應(yīng)的影響，這是因?yàn)橹卦卦又?/span>內(nèi)殼層的電子的運(yùn)動速度大大提高，以致接近光速，所以其電子的相對論效應(yīng)比較顯著。另外由于級聯(lián)效應(yīng)會將相對論效應(yīng)的影響傳導(dǎo)至運(yùn)動速度較低的價(jià)電子。一般來講，原子分子中相對論效應(yīng)分為直接相對論效應(yīng)和間接相對論效應(yīng)。前者包括電子自旋磁矩與軌道磁矩的藕合作用（即旋-軌藕合作用，spin-orbit coupling）以及電子在原子核附近高速運(yùn)動而引起的s和p軌道在空間上的收縮和能量上的降低。需要指出的是，價(jià)層s和p軌道的收縮也是直接相對論效應(yīng)，而不是由于這些軌道要與內(nèi)層軌道正交而引起的。因?yàn)閟和p價(jià)電子會穿透到原子核附近。另一方面，所謂間接相對論效應(yīng)是指收縮的內(nèi)層軌道對原子核構(gòu)成更好的屏蔽，從而導(dǎo)致外層的d和f軌道在空間上延展和能量上升高。長期以來，人們普遍認(rèn)為價(jià)電子的相對論效應(yīng)可以忽略，因?yàn)閮?nèi)層電子對核有顯著的屏蔽作用，從而使得價(jià)電子的運(yùn)動速度遠(yuǎn)小于光速。然而，隨著實(shí)驗(yàn)技術(shù)和理論方法的發(fā)展，人們逐漸認(rèn)識到重原子和含重元素的分子的相對論效應(yīng)實(shí)際上相當(dāng)重要。
重元素體系的相對論效應(yīng)研究方法
研究重元素體系的相對論效應(yīng)的理論基礎(chǔ)是Dirac方程，理論工具是相對論量子化學(xué)計(jì)算。根據(jù)對Dirac哈密頓量的近似程度的不同，相對論量子化學(xué)方法分為四分量，二分量和單分量（標(biāo)量）相對論方法。對于相對論量子化學(xué)計(jì)算的研究，歐洲各國歷來相當(dāng)重視。20世紀(jì)80年代中期之后約15年的時(shí)間里，以德國為首的歐洲各國在強(qiáng)大的經(jīng)費(fèi)支持下，對相對論量子化學(xué)進(jìn)行了深入系統(tǒng)的研究，在理論方法、程序以及應(yīng)用等方面都取得很大進(jìn)展、并極大地影響了理論與計(jì)算化學(xué)的各個(gè)方面。阿姆斯特丹密度泛函（ADF）軟件就是在這樣的歷史背景下發(fā)展起來的一款成熟的商業(yè)軟件，它支持標(biāo)量和二分量相對論量子化學(xué)計(jì)算。與其他量子化學(xué)軟件相比，在處理過渡金屬體系和重元素化合物的時(shí)候有著獨(dú)特的優(yōu)勢。重元素體系的相對論效應(yīng)的實(shí)驗(yàn)研究要落后于理論研究。在實(shí)驗(yàn)上，研究相對論效應(yīng)主要有光電子能譜（Photoelectron Spectroscopy, PES）、核磁共振（Nuclear Magnetic Resonance, NMR）和康普頓散射（Compton scattering）等方法。其中PES通過測量光電子能譜的自旋一軌道劈裂能，以及測量自旋一軌道劈裂組分的分支比隨光子能量的關(guān)系等來研究相對論效應(yīng)，而NMR和康普頓散射主要通過測量相對屏蔽常數(shù)、康普頓輪廓等來探究相對論效應(yīng)。 EMS由于可以獲得分立軌道動量空間徑向電子密度分布，所以在研究原子分子電子結(jié)構(gòu)方面具有獨(dú)特的優(yōu)勢。最先將EMS應(yīng)用于相對論效應(yīng)的研究的是Cook等人。 1984年，他們利用電子動量譜學(xué)方法研究了相對論效應(yīng)對原子的電子波函數(shù)的影響。
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