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單重態(tài)
具有抗磁性的分子電子能態(tài)
單重態(tài)是指根據(jù)泡里不相容原理，在同一軌道上的兩個電子的自旋方向要彼此相反，即基態(tài)分子的電子是自旋成對的，凈自旋為零，這種電子都配對的分子電子能態(tài)稱為單重態(tài)，具有抗磁性。
基本信息
| 中文名 | 單重態(tài) |
| 外文名 | singlet state |
| 學(xué)科 | 物理 |
| 描述 | 自旋成對電子 |
| 應(yīng)用 | 抗磁性 |
概念
分子吸收輻射使電子能級從基態(tài)躍遷到激發(fā)態(tài)能級，同時伴隨著振動能級和轉(zhuǎn)動能級的躍遷。在分子能級躍遷的過程中，電子的自旋狀態(tài)也可能發(fā)生改變。應(yīng)用于分析化學(xué)中的熒光和磷光物質(zhì)幾乎都含有
躍遷的吸收過程，它們不含有偶數(shù)電子。單重態(tài)基態(tài)分子的電子是自旋成對的，凈自旋為零，具有抗磁性。
依賴關(guān)系
研究進展
單重態(tài)激子的裂變(singlet exciton fission，SF或激子裂變)，是指在有機材料中由光或電激發(fā)產(chǎn)生一個具有較高能量的單重態(tài)激子S，然后S態(tài)激子把其能量的一半轉(zhuǎn)移給另一個處于基態(tài)的分子S，隨后S態(tài)激子和S態(tài)分子快速轉(zhuǎn)變?yōu)閮蓚€具有較低能量的三重態(tài)激子T。一般情況下，激子裂變的動力學(xué)過程可以簡單地表示如下：
人們對于激子裂變過程的物理機制還沒有一致的看法，對于從
態(tài)向 (TT)態(tài)的轉(zhuǎn)化過程，大多從兩個角度來考慮。一種是從“雙電子轉(zhuǎn)移”的角度來分析，即將激子裂變過程看成是雙分子間兩次同時進行的電子轉(zhuǎn)移過程，電子轉(zhuǎn)移的結(jié)果使得原先一個分子上的單重態(tài)激子S演變?yōu)閮蓚€分子上的三重態(tài)激子T。另一種是從“激發(fā)態(tài)內(nèi)轉(zhuǎn)換”的角度理解，即單重態(tài)激子S先經(jīng)過一個快速的內(nèi)轉(zhuǎn)換過程進入一個局域于單體分子上但卻具有多激子特征的單重態(tài)暗態(tài)，然后再演變?yōu)閮蓚€單體分子上的三重態(tài)激子T。經(jīng)過上述兩種過程形成的 (TT)態(tài)是兩個僅有弱耦合的局域三重態(tài)，它可通過一個很小的擾動(如有機分子內(nèi)的核磁場)而發(fā)生快速的退相干，最終完成兩個三重態(tài)激子的分離. 實際上，上述兩種解釋都只是在一定實驗結(jié)果基礎(chǔ)上提出的假設(shè)，還需要通過更多的實驗結(jié)果來加以檢驗和完善。
激子裂變過程的雙電子轉(zhuǎn)移模型分析
圖1 rubrene分子和Alq3分子中S1態(tài)激子平均壽命的測量結(jié)果
圖2 DT(右上)與SF(左下)過程的雙電子轉(zhuǎn)移模型
研究結(jié)論
本實驗中, 將具有激子裂變特性的rubrene分子以不同的濃度摻雜于 Alq有機薄膜中，通過調(diào)控rubrene分子的摻雜濃度來改變薄膜中相鄰rubrene分子的平均間距，這將直接影響相鄰分子上電子云交疊的程度，從而改變相鄰rubrene分子間發(fā)生激子裂變過程的速率。在室溫下測量了具有不同rubrene摻雜濃度的有機薄膜光致發(fā)光的瞬態(tài)衰減過程。理論上，基于三狀態(tài)反應(yīng)模型，可以采用一組耦合的微分方程來描述激子裂變過程中各個激發(fā)態(tài)的數(shù)量隨時間的變化。利用合理的微分方程組對發(fā)光的瞬態(tài)衰減曲線進行了擬合，理論曲線與實驗曲線取得了很好的符合。最重要的是，數(shù)據(jù)分析發(fā)現(xiàn)激子演變速率隨分子間距的增大呈指數(shù)下降規(guī)律，這與有機材料中常見的Dexter能量轉(zhuǎn)移過程非常相似。函數(shù)關(guān)系上的相似性來源于二者物理圖像上的相似性，這兩種過程都可以通過雙電子轉(zhuǎn)移模型來理解，這從實驗角度證明了激子裂變的雙電子轉(zhuǎn)移模型的合理性。采用這樣的思路，有望通過更多的實驗研究分析出影響激子裂變過程速率的各個重要物理因素，最終弄清激子裂變過程的物理機制，為設(shè)計和合成新的具有激子裂變特性的有機分子提供理論上的指導(dǎo)。此外，對激子裂變動力學(xué)過程的研究，也有助于分析激子裂變過程在有機光伏器件中的微觀圖像，為有效利用激子裂變過程提高器件的量子效率提供理論與實驗幫助。
影響
在不包含任何磁性成分的常規(guī)有機半導(dǎo)體器件中，發(fā)現(xiàn)其注入電流與發(fā)光在室溫和小磁場下就能表現(xiàn)出很大的磁響應(yīng)，這種新奇有機磁效應(yīng)是當(dāng)前有機光電子學(xué)研究中的一個熱點。很多研究組對此新現(xiàn)象進行了深入的研究，并提出了一些理論模型，如電子-空穴對模型、雙極化子模型、激子模型、超精細相互作用模型、自旋混合與散射模型、三重態(tài) - 三重態(tài)激子湮滅理論(TripletTriplet Annihilation，TTA，即
過程)等。研究組在基于tris(8-hydroxyquinoine) Alumi-num(Alq)的有機發(fā)光器件(結(jié)構(gòu)為ITO/CuPc(Copper phthalocyanine)/NPB(N,N′-Di(naphthalen-1-yl)-N,N′diphenylbenzidine)/Alq3/LiF/Al) 磁效應(yīng)的研究中發(fā)現(xiàn)：在低溫條件下，器件在小磁場時發(fā)光隨磁場的增大迅速增強，但在高磁場卻出現(xiàn)了下降現(xiàn)象。這主要是由于低溫條件下有利于TTA 過程的發(fā)生，從而使器件的發(fā)光增強，然而外加磁場會抑制TTA 過程，進而導(dǎo)致器件發(fā)光的磁效應(yīng)表現(xiàn)出高場下降。從能量角度看，能夠產(chǎn)生TTA 過程則是因為在Alq材料中單重態(tài)激子的能量小于兩倍的三重態(tài)激子能量。然而，在一些有機芳香烴類材料中(例如: 紅熒烯(rubrene))單重態(tài)激子的能量與兩倍的三重態(tài)激子的能量相近，這一性質(zhì)導(dǎo)致還容易發(fā)生另外一種過程：即一個單重態(tài)激子裂變成兩個三重態(tài)激子的過程(STT過程)；同時 STT 過程是一個吸熱過程，在室溫條件下作用比較明顯，隨溫度的降低其發(fā)生的程度會逐漸的降低；另外，從體系狀態(tài)角度STT可以看作是TTA 的逆過程；因此，可以推測STT過程對有機發(fā)光及其磁效應(yīng)可能產(chǎn)生一些不同于TTA過程的影響。
室溫下紅熒烯器件與參考器件發(fā)光的磁效應(yīng)
圖3 Rubrene 器件和參考器件在室溫(RT)條件
以 Rubrene 作為發(fā)光層的 Rubrene 器件，其單重態(tài)激子的能量與兩倍的三重態(tài)激子的能量相近，所以外界溫度對兩者的轉(zhuǎn)化作用勢必會產(chǎn)生影響；同時由于 STT 過程是一個吸熱過程，外界溫度對其的發(fā)生可能也會產(chǎn)生影響。為了進一步研究 Rubrene 器件中 STT 過程的作用機理，我們對其進行了降溫處理，用來探究溫度對 Rubrene 器件中 STT 過程的影響及其在 MEL 中的表現(xiàn)。
溫度對紅熒烯器件發(fā)光磁效應(yīng)的影響
圖4 不同溫度下 Rubrene 器件發(fā)光的磁效應(yīng)曲線
綜上可知，溫度對 Rubrene 器件中的 STT 作用機制有較大的影響。隨著溫度的降低，STT 作用越來越弱。室溫300 K時，器件中STT作用和超精細作用占主導(dǎo)，使器件發(fā)光的磁效應(yīng)在高磁場部分表現(xiàn)出逐漸增大且不飽和的現(xiàn)象。而在低溫15 K下，器件發(fā)光的磁效應(yīng)則是由超精細相互作用和 TTA 作用共同作用的結(jié)果。
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